我正在做微流变，往样品里添加probe particles，通过video particle tracking（VPT）方法得到他们的热运动，从而反推样品的dynamics。关于这个反推过程的认真讨论还不多。
一个简单的做法已经众所周知。通过generalized Stokes-Einstein relation (GSE)，可以从probe particle的均方位移来计算复数剪切模量。但这一做法的前提也很严格，要求在粒子的尺度样品是均匀和各向同性的。也就是说，通过GSE计算的剪切模量是bulk的性质。而我们希望做微流变的目的往往是去探索偏理宏观bulk的行为，也就往往是GSE不适用的情况。这时，我们要重新问：我们通过微流变技术去研究复杂流体的目的是什么？仅仅是另一种样量用量较少的流变学方法吗？我想更有价值的应该是去研究复杂流体的内部动态不均匀性，研究宏观流动和介观结果之间的关系，所以微流变技术的真正优势应该在于GSE不适用的情况。
VPT技术更多的用于直接track研究对象。例如研究对象本身就是胶体悬浮液，于是track下整个视场内的所有粒子系综的哈密顿量，从而得到各种相关函数。而在probed microrheology中我们track的是probes，要研究的对象则是probes所在的medium。我们也可以说，得到了视场内所有probes的哈密顿量。可是，在GSE不适用的情况下，probe粒子的dynamics如何反映其medium的dynamics呢？我想，也许仿胶胶体悬浮液的做法，仍然对probes的系综进行分析，得到各种相关函数，再去思考probe的关联尺度跟medium之间的定量关系。
于是，我面临着相关函数的计算问题。我之前没有意料到，n点相关函数的计算量是如此之巨大。例如要求N个量的二点相关，就需要O(N2)的计算量。我在网上搜索了一下，有一个叫bond probagation的算法，可以把计算量减小到O(N3/2)，另外还有一个基于KD-tree的算法。这些资料都太偏计算机科学了，实在看不懂，只好老老实实地去遍历所有NCn组合。为了表征动态不均匀性，我要计算的是4点相关函数，而且还涉及一系列probe length，样品还有演化时间。在MATLAB尽可能使用矩阵计算之后，仍然需要6个嵌套循环。
这就难怪，为什么4点相关函数的实验结果报道比较少，大多数都是直接报导4点极化率χ4的结果，因为后者是平均量，已经对相关距离进行体积积分了，只表征时间方差。可是，这样表征的就不是空间不均匀性了，不知道为什么4点极化率一直被用来表征空间不均匀性的程度。
现在，4点相关函数还在实验室的电脑中计算着，期待看到它的结果。但等待我的思考的是如何map到样品本身的不均匀性上去。
UPDATE：关于为什么4点极化率χ能表示动态的空间不均匀性，在4点相关函数的计算方法这里已经介绍。